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1862年（同治元年） 五十二歲，1月31日，奉旨任兩江總督協辦大學士，曾國荃補授浙江按察使。2月14日，左宗棠率軍由江西入浙江。4月，李鴻章率軍抵上海。5月，曾國荃率軍進駐雨花台，會同彭玉麟的水師圍攻金陵。7月18日，為借兵助剿事再疏力陳利害：“島人藉助剿為圖利之計……而中華之難，中華當之”，決不能讓洋人以助剿來“蹂躪中國之土地”。9月，為死於戰亂而未及安葬的桐城儒生方東樹、戴鈞衡六人立石修墓，妥為安葬。12月，其弟曾國葆病死於雨花台湘軍大營。年底，華蘅芳與徐壽父子試製成中國第一台蒸汽機，曾國藩見後，於當天日記中寫道：“竊喜洋人之智巧我國亦能為之，彼不能傲我以其所不知矣！”
1863年（同治二年） 五十三歲，1月28日，安慶內軍械所造出的我國第一條木殼小火輪，曾國藩登船試航後，喜而命名“黃鵠號”。5月7日，致函總理各國事務衙門，謂“洋人本有欺凌之心，而更授以可凌之勢；華人本有畏怯之素，而逼處可怯之地”，反對購買要由海軍上校指揮控制的船艦。6月13日，石達開兵敗大渡河。9月，與容閎見面，商籌建立一個可以災圃旎器的工廠。12月3日，交容閎六萬八千兩銀赴美購買機器。
1864年（同治三年） 五十四歲，1月，派李鳳苞測量江浙外海各島嶼沙線。5月，江浙藏書遭兵動多有毀損，定刊書章程，即於安慶設書局，刊刻各種經史。6月3日，洪秀全病逝金陵，其長子繼位。7月19日，湘軍攻陷金陵，太平天國宣告失敗。7月，曾國藩賞加太子太保、一等侯爵。曾國荃賞太子少保、一等伯爵。8月15日，奏准裁撤湘軍兩萬五千人。10月，行轅移駐安陵。11月，奏准停徵厘舍、畝捐。12月，主持修復江南貢院，補行江南鄉試，會考江南優貢。
1865年（同治四年） 五十五歲，1月，選漢唐以來各臣奏疏十七首，編《鳴原堂論文》。3月，主持修葺種山、尊經兩書院，收養八百孤寒子弟，從自己養廉銀中捐款課獎。5月26日，接上諭：率軍赴山東剿捻。6月，主持整理《王船山遣書》完稿，共三百二十卷，交金陵書局出版。6月18日，北上剿捻之策：重鎮設防，劃河圈圍，清野查圩，馬隊追蹤。9月，經揚州、清江浦抵徐州。一路調兵布防堵圍，沿途又張榜招員。10月，將金陵製造局上遷海虹口，和李鴻章原設的炮局及購自美國人的鐵廠合併，再加容閎購回的百多部機器建成江南製造總局。12月，核定長江水師永遠章程及營制營規。
1866年（同治五年） 五十六歲，3月，由徐州赴濟寧，沿途謁孟、孔、曾諸聖墓。9月24日，捻軍突破防線，進入山東。連續兩次請假，在營調營。10月，奏陳：剿捻無效，病難速痊，請開協辦大學士、兩江總督之缺。12月，回任兩江總督。
1867年（同治六年） 五十七歲，3月，在江南製造總局下設造船所試製船艦。同時擬設譯書館。5月，會同李鴻章將江南製造總局由虹口遷高昌廟，征地擴遷，規制大增。6月，補授體仁閣大學士。
1868年（同治七年） 五十八歲，4月，奉上諭改授為武英殿大學士。5月31日，至上海視察江南製造總局。8月，奉命調任直隸總督。9月，江南造船廠試製的第一艘輪船駛至江寧，曾登船試航，取名“恬吉”。12月，抵京師，陛見那拉氏與同治皇帝。
1869年（同治八年） 五十九歲，2月27日，奏陳直隸應辦事宜，以練兵、飭吏、治河為至要。6月，奏請按湘軍制改造直隸練軍。8月，作《勸學篇示直隸士子》，提出儒學有義理、考據、經濟、辭章四科，唯義理為治學根本。12月，奏陳：“直隸清理積獄……計審結並註銷之案四萬一千餘起，多作塵牘，為之一清。”
1870年（同治九年） 六十歲，4月，肝病日重，右目完全失明。奏准病假一月。5月續假一月。6月，天津教案發生，奉命前往處理。7月11日，抵津。出令放告，要求津民據實檢舉揭發。23日，法國公使羅淑亞來見，要求殺天津道員、知府、知縣為法領事抵命，並以戰爭相威脅，曾國藩嚴詞拒絕。24日，奏陳：挖眼剖心，全無實據；津民生憤，事出有因。8月，奏陳：本案兇犯已拿獲九名，唯羅淑亞意欲“三員議抵”，斷難允求。府、縣本無大過送交刑部已屬情輕法重。9月，兩江總督馬新貽遇刺身亡，曾國藩調任兩江總督，李鴻章調補直隸總督。10月17日，啟程南下。11月3日，六十大壽，御賜“勛高柱石”匾額。24日，作家訓日課四條：一曰慎讀則心安，二曰主敬則身強，三曰求仁則人說，四曰習勞則神欽。
1871年（同治十年） 六十一歲，8月19日，挈李鴻章聯銜會奏《擬選子第出洋學藝折》。9月，視察水陸各營防務、訓練情況。11月抵上海，23日在滬設宴慶祝六十一歲生日。
1872年（同治十一年） 六十二歲，2月27日，領銜上奏：促請對“派遣留學生一事”儘快落實。並提出在美國設立“中國留學生事務所”，推薦陳蘭彬、容閎為正副委員常駐美國管理。在上海設立幼童出洋肄業局，薦舉劉翰清“總理滬局選送事宜”。3月1日，時髮腳麻之症，舌蹇不能語。3月12日，午後散步署西花圃，突髮腳麻，曾紀澤扶掖回書房，端坐三刻逝世。是月，清廷聞訃，輟朝三日。追贈太傅，諡文正。6月25日，靈柩運抵長沙。7月19日，葬於長沙南門外之金盆嶺。次年12月13日，改葬於善化縣（今望城縣）湘西平塘伏龍山，與夫人歐陽氏合葬。
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